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Né à Gijón dans les Asturies, Orlando Entrialgo Pelayo passe son enfance en Extrémadure à Monesterio, près de Badajoz, puis son adolescence à Albacete dans la Manche. Il achève en 1936 ses études secondaires quand éclate la Guerre d'Espagne. Après la défaite des Républicains parmi lesquels il s'est engagé à dix-huit ans, son père et lui s'exilent en 1939 à Oran, en Algérie, où ils sont internés dans les camps qui regroupent des milliers de réfugiés espagnols. Son père meurt en Algérie, victime d'un travail exténuant et de la tuberculose. Lui-même est professeur d'espagnol et décorateur de céramiques. Il rencontre alors Albert Camus, Emmanuel Roblès, Jean Grenier et se lie avec le poète Jean Sénac. Il expose dès 1943, puis régulièrement en 1945, 1947, 1950 et 1953, à la galerie d'avant-garde “Colline” dirigée à Oran par Robert Martin. En 1947 Orlando Pelayo vient à Paris où il se lie avec de nombreux peintres espagnols, fréquentant à la fois Montparnasse, où évoluent Dominguez, Francisco Bores, Antoni Clavé, Xavier Oriach, Atlan ou Giacometti, mais aussi Saint-Germain-Pes prés où il retrouve Nallard, Maria Manton ou Poliakoff. L'une de ses oeuvres est reproduite en 1950 dans le deuxième numéro de la revue Soleil fondée à Alger par Jean Sénac et il illustre en 1951 un recueil du poète Jean Rousselot. A partir de 1952 Pelayo expose au Salon d'automne puis participe de 1961 à 1966 au Salon de Mai et au Salon des Indépendants. Il ne retourne en Espagne qu'en 1967.
Sa peinture, librement figurative puis non figurative dans les années 1960, évolue par la suite vers un expressionnisme néofiguratif.